鈦合金植入材料是一種用于生物醫學領域的功能性結構材料，具有密度小、比強度高、生物相容性優于不銹鋼和鉆基合金等優點，主要被用于制造人工關節假體、牙種植體以及心血管支架等產品,具有廣闊的應用前景[1-3]。但鈦合金植入材料的性能與自然骨相比仍有很大差距，生物相容性有待提高。首先，鈦合金植入材料表面結構與人體組織差異較大，無法與周圍組織直接形成良好的骨結合,易導致手術失敗W此外，鈦合金植入材料的彈性模量與人體骨骼彈性模量相比明顯偏高，會產生應力屏蔽效應。以Ti-5Al-2.5Fe和Ti-6Al-7Nb為代表的α+β鈦合金的彈性模量為100~110 GPa,新開發的一些β型鈦合金彈性模量為40 -100 GPa,而人體密質骨的彈性模量為4~30GPa,松質骨的彈性模量僅為1~2 GPa[6 7] 。

提高植入材料生物相容性的手段主要有等離子噴涂法和離子注入法等[8,9]。前者是以等離子電弧作為熱源，將陶瓷、純金屬、合金等材料加熱到熔融或半熔融狀態后噴向工件表面，從而形成表面改性層的方法；后者是在真空靶室中將高能離子束射到基材表面，從而在其表面獲得具有特定性能的改性涂層。眾多研究證明，離子注入法可以顯著改善鈦合金植入材料的生物相容性、耐腐蝕性和抗菌性。Qin等少[10]利用等離子體浸沒離子注入技術在鈦植入體表面制備了載有納米銀顆粒的TiO2納米管涂層,大幅提高了鈦植入體的抗菌性。

通常，通過添加微量元素、設計新型低模量β鈦合金或調整多孔鈦合金孔隙率的途徑來解決鈦植入體彈性模量與人體骨骼差異較大的問題[11,12]。由于人體骨骼是從內部疏松骨質向表面致密骨質逐漸變化的，是典型的梯度多孔結構。故開發與人體骨骼具有良好力學相容性和生物相容性的仿生結構鈦合金植入材料成為近年來的研究熱點。

為此，從表面結構及梯度結構兩方面對仿生結構鈦合金植入材料的制備及發展現狀進行介紹，以期為鈦合金植入材料綜合性能的優化提供參考。

1、表面仿生結構鈦合金及制備方法

仿生材料是通過模擬生物材料結構和生命系統運行模式而設計制造的一種人工材料。仿生設計的實現，需要模擬生物體的結構及其功能[13]。人體骨骼表面具有不同大小的凹坑和溝槽，其中，直徑1~100μm的微孑L可以促進細胞的生長，1~100μm的微孔可以促進細胞的增殖和蛋白質的合成。因此,根據仿生學理念，將材料表面結構設計為微孔結構,能夠增大植入材料的比表面積，提高表面能，更好地誘導植入體周圍骨組織的生長，進一步提升材料的生物相容性。

骨植入體對骨組織的修復效果主要取決于相關細胞的行為[14]。圖1為骨植入體與相關細胞的相互作用示意圖[15]。當植入材料與人體血液接觸時，血液中的某些蛋白質會吸附在植入材料表面[16]。材料的表面結構一方面會影響其表面蛋白的組成及數量,進而影響相關細胞的增殖、分化以及礦化；另一方面，表面結構會對細胞與材料表面的接觸面積產生一定的影響，進而影響細胞粘著斑的形成和細胞鋪展的形態［17，18]。故植入材料需要提供合適的表面結構，這樣細胞才能與材料表面的一些特定蛋白質發生作用，進而穩定貼附于植入材料表面并對細胞外的信號進行響應，從而將植入材料表面信息轉化為生物信號。目前，適用于鈦合金材料的仿生表面改性方法主要包括電化學沉積技術、激光熔覆技術及復合改性技術等。

1.1電化學沉積技術

電化學沉積技術是在外電場作用下，調節電極表面化學環境，通過氧化還原反應，使溶液中的離子沉積到電極表面形成涂層[19]。其突出優點是可以在復雜形狀鈦植入體表面和多孔鈦基體表面制備涂層。

Li等[20]利用電化學沉積法將含羥基磷灰石(HA)的碳化硅(SiC)納米顆粒沉積在陽極氧化的鈦納米管表面。研究表明，鈦陽極表面覆蓋SiC-HA納米顆粒后，能夠有效促進成骨細胞的黏附。尹林玲[21]采用電化學沉積技術在鈦基體表面制備出一種載有殼聚糖/明膠/納米銀/氧化鋅的新型鈦納米管復合涂層。該復合涂層具有良好的抗菌性能和生物相容性，能夠有效促進細胞的增殖和分化。彭晴血］采用電化學沉積法在經陽極氧化處理后的鈦植入體表面制備出Ti/TiO2/HA復合涂層。研究表明，HA表面的晶粒為納米尺寸，呈垂直狀排列；復合涂層與鈦基體的結合強度較高，為26.7 MPa,且表面細胞生長良好，具有很好的生物相容性。毛世琪[23]采用電化學沉積法在鈦基底表面制備出氧化石墨烯/HA復合涂層，該涂層微觀形貌均呈現棒狀多孔結構。由于氧化石墨烯具有良好的生物親和性，故該復合涂層的生物親和性相較于單一 HA涂層明顯提升。

1.2激光熔覆技術

激光熔覆技術是利用高能激光束快速熔化金屬表面層和粉末材料形成熔池，之后再冷卻形成具有特殊性能的涂層［24，25］。圖2為激光熔覆原理示意圖。該技術通過在基體表面形成熔覆層彌補基體材料性能的不足，并且可以在指定的區域進行精確加工,具有較高的加工效率。

劉楠[26]首先在鈦植入體表面構建了仿樹蛙皮膚形貌的六邊形納米結構，然后利用激光熔覆法制備出線陣列分布的鈦酸鈣(CaTiO₃ )涂層。研究表明，CaTiO₃涂層具有良好的生物相容性，并且可以使骨組織與植入體之間牢固結合。Branemark等[27]利用激光對牙種植體進行處理，在牙種植體表面形成具有微納米尺度的復合結構。植入實驗結果表明，經激光處理后植入體的力學相容性和骨整合性能更好。門博[28]通過激光熔覆技術在TI6Al4V合金表面構建了微結構陣列，并通過進一步酸蝕去除表面熔渣,從而形成多尺度的微納復合結構。研究表明，激光熔覆+酸蝕處理獲得的微納結構具有良好的生物相容性，有助于細胞的黏附和增殖。

1.3復合改性技術

由于植入材料與人體骨骼的相互作用錯綜復雜,為制備出適宜人體內部環境的植入材料，有時需要將不同技術結合起來。付小明[29]采用微弧氧化法(MAO)以及水熱處理技術，在Ti25Nb3Zr3Mo2Sn合金表面制備出粗糙多孔的納米HA仿生涂層。研究表明，該涂層結構與牙本質-牙骨質復合體結構相似，具有良好的生物相容性和較低的彈性模量。Li等[30]首先利用MAO法在鈦基體表面涂覆一層多孔TiO₂薄膜，然后將試樣放入堿性溶液中進行電化學還原，通過雙涂層工藝，制備了表面具有獨特微/納米形貌的鈦植入體。體內和體外實驗表明，改性后細胞的初始黏附能力明顯增強，更有利于細胞的增殖。這種雙涂層工藝在提高鈦表面骨整合性能方面具有廣闊的應用前景。黃千里[31]利用激光選區熔化成形技術(SLM)制備出Ti6A14V合金部件，并將MAO與水熱處理相結合，在其表面構建了含銅的仿生微納拓撲結構涂層。研究表明，該涂層具有抗菌和促進成骨的功能，在植入體表面改性領域有較大的應用潛力。許瑩等[32]采用陽極氧化法在鈦基體表面原位生長TiO₂納米氧化層，然后采用溶膠凝膠法在納米氧化層表面涂覆具有生物活性的微晶玻璃涂層(BGC),最終得到Ti/TiO₂/BGC復合涂層。該復合涂層在模擬體液中浸泡后表面會生成大量的HA,表現出優良的生物相容性，且涂層親水性強，與基體結合強度高。王變[33]首先對鈦表面進行酸處理,獲得了微米臺階結構，然后利用水熱法在具有微米臺階的鈦表面原位生長TiO₂納米棒，之后再采用等離子噴涂法噴涂鉗粉末，最終制備出TiO₂/Ta復合涂層。模擬體液生物活性實驗表明，相較于未經處理的鈦金屬，涂覆有復合涂層的鈦金屬表面沉積的HA更多，具有更優異的生物相容性。

2、梯度結構鈦合金及制備方法

人體骨骼由內部的松質骨和外部的密質骨構成,最外層由微米級別的血管和層狀結構的骨單位組成。其中，骨單位由HA納米顆粒以及納米膠原分子組成，孔隙率從內向外呈梯度變化。密質骨的壓縮強度在100 ~230 MPa之間，孔隙率在5% -10%之間；松質骨的壓縮強度在0.3-1.5 MPa之間，孔隙率在40% -90%之間⑶］。圖3為人體骨骼的多孔結構示意圖回。

許多生物材料在局部化學組成或結構方面亦呈現出空間梯度特征，這種梯度結構在提高生物材料力學性能的同時可賦予其一定的功能。Miao等[36]將梯度多孔材料分為化學成分梯度多孔材料、孔徑梯度多孔材料和孔隙率梯度多孔材料。梯度多孔材料的成分和組織呈連續變化，沒有明顯的界面，不同位置的性能也不同。根據不同的使用要求，可以通過優化梯度結構材料的成分、組織以及結構來滿足不同部位的性能需求，并且梯度結構能夠降低材料的彈性模量，提高強度，滿足以往均勻結構無法滿足的使用條件。常用的梯度材料制備方法有粉末冶金法、等離子噴涂法以及3D打印技術。

2.1粉末冶金法

粉末冶金是以金屬粉末(或金屬粉末與非金屬粉末的混合物)為原料，通過壓制成型、燒結制造金屬制品的方法。該技術能夠較好地控制多孔材料的孔隙率和孔隙結構，已廣泛用于多孔材料的制備。與傳統的熔鑄法相比，可以減少或消除合金的成分偏析，提高制品性能，且生產工藝簡單，周期較短。

張帥[37]采用粉末冶金法，在內外兩層添加不同含量的NH₄HCO₃造孔劑，制備出新型醫用雙層梯度多孔Ti-14Mo-2.1Ta-0.9Nb-7Zr合金。該合金的彈性模量約為20.91 GPa,抗壓強度約為1420 MPa,與人體密質骨基本匹配。Mihalcea等[38]利用粉末冶金技術制備了雙層結構的植入體，其上層為致密的20CoCrMo,下層為多孔的Ti6A14Vo研究表明，雙層Ti6A14V/20CoCrMo植入體內部沒有裂紋，耐腐性能良好，有較高的耐磨損性和較長的體內壽命。王月勤等[39,40]創通過仿骨骼結構進行設計，以NH₄HCO₃為造孔劑，制備出與人體骨骼結構類似的梯度Ti-Mg復合材料。研究表明，隨著復合材料層數的增加,試樣的強度和彈性模量先升高后降低，其中5層梯度結構試樣的強度最高，抗彎強度為16&3 MPa,抗彎模量為2.3 GPa；梯度結構Ti-Mg復合材料層間結合良好，未出現層間剝離現象。

2.2等離子噴涂法

等離子噴涂法是利用直流電弧使氣體電離進而形成等離子流，然后通過高速噴射離子流使熔融粒子與基體碰撞在表面堆積形成涂層。通過控制顆粒的熔化狀態和界面溫度，可以得到成分和結構逐漸變化的梯度結構材料。

Singh等[41]采用大氣等離子噴涂工藝(APS)在TI6A14V合金表面連續噴涂3層功能梯度涂層，成功制備出每層成分都不同的成分梯度材料。內層涂覆TiO2粘結層，以提高涂層結合強度；中間層涂覆結晶的HA并進行熱處理，有助于提高界面之間的黏附性；外層噴涂HA層，較高的表面粗糙度和孔隙率可促進種植體與宿主骨骼的結合。研究表明，所制備的梯度結構各界面之間結合良好，梯度材料外層較高的孔隙率為骨組織提供了良好的生長條件。

Kumari等[42]利用等離子噴涂技術在TI6Al4V合金表面制備了 HA-50% TiO2 (質量分數，下同)和HA-10%ZrO₂雙層梯度結構涂層。相較于只沉積HA-50% TiO₂ 或HA-10%Zr()2的單一結構涂層，雙涂層試樣具有更好的生物相容性。鮑雨梅等[42]利用同樣的方法在鈦基體表面分別制備了 HA/ZrO2和HA/HA-ZrOz/ZrO₂梯度涂層。研究表明，該涂層各層間結合緊密，且結合強度隨著ZrO₂層厚度的增加而增加，同時ZrO2不會影響其生物活性。Khor等理利用等離子噴涂在鈦合金表面制備了 HA涂層和HA-Ti6A14V梯度涂層。研究表明，HA-Ti6A14V梯度涂層與基體的結合強度明顯高于單一 HA層，并具有良好的力學性能和生物學性能。Ning等[45]采用等離子噴涂工藝成功在Ti6Al4V合金表面制備出新型HA-ZrtVTi梯度涂層。研究發現，涂層的成分以及顯微組織呈梯度變化，不同涂層之間無明顯的界面;熱處理后梯度涂層的結合強度達到53.6 MPa,遠高于單一HA涂層。

2.3 3D打印技術

3D打印技術又被稱為“快速成形技術”，是將計算機設計出的三維數字模型分解成若干層平面切片，然后由3D打印機把金屬粉末等材料按切片圖形逐層疊加，最終得到完整物體的增材制造技術。該技術在生物多孔材料制備方面有著獨特優勢。因采用的成形方法和使用的熱源不同，3D打印技術又可分為選擇性激光燒結成形(SLS)、激光選區熔化成形(SLM)、激光立體成形(LSF)、電子束選區熔化成形(EBSM)和電子束熔絲沉積成形(EBF)等。這些技術中，EBSM的成形精度相對較高，而且電子束功率大，成形效率高，可以有效解決SLM不能成形大尺寸工件的劣勢，具有更好的發展前景。表1對常見的鈦合金3D打印技術進行了對比跑。

Pei等⑷］首先利用計算機輔助設計軟件(CAD)設計了互連多孔結構產品，然后通過有限元模擬的方法對產品的力學性能進行模擬研究并進一步優化,最后以TI6A14V合金粉末(粒徑50~100 μm)為印刷材料，采用SLM技術制造出用于修復股骨頭的鈦植入體。該植入體的抗壓強度、彈性模量(約3.61 GPa)介于密質骨與松質骨之間，且其多孔結構十分有利于骨修復和再生。李磊[48]通過3D打印技術制備出仿生多孔鈦骨。研究表明，該仿生多孔鈦骨表面為尺寸一致的網格狀結構，孔隙分布均勻，相互貫通,有利于血液快速進入孔內，促進成骨細胞在多孔鈦骨表面附著，縮短骨結合時間，具有良好的生物學

性能。Fousovd等網以氣體霧化法制備的Ti6Al4V合金粉末為原料，采用SLM技術制備了 3種不同孔隙率的柱狀多孔試樣，其中1^#、2^#試樣僅外層多孔,孔隙率分別為37.9%、62.1% , 3鍛樣為全多孔鈦,孔隙率為79.2% ,如圖4所示。研究表明，通過改變孔隙率可以調整多孔鈦的力學性能，當孔隙率為62.1%時，多孔鈦的楊氏模量約為30.5 GPa,與人體骨骼相近，可有效緩解應力屏蔽效應。

鈦合金3D打印技術作為一項前沿技術，可以靈活控制孔隙參數，并根據需要的形狀實現個性打印,具有廣闊的發展前景。然而，該技術在國內發展時間較短，仍存在精度較低、設備及粉末原料成本較高、成形件易產生缺陷(球化、裂紋、孔隙、翹曲變形)等亟待解決的問題。

3、結語

仿生結構鈦合金植入材料的制備方法較多，但大多尚不完善，還有很大的發展空間。利用粉末冶金法制備梯度多孔結構材料時，非均質粉末壓坯固化極容易引起材料的非均勻收縮，仍需加強對制備工藝的研究。3D打印技術雖容易控制孔隙結構，但對粉末材質及設備的要求較高，成形過程中缺陷的產生機理、新型鈦合金粉末的開發、成形材料強度的提高仍是今后研究的重點。

此外，雖然仿生結構鈦合金在近年來已得到較快的發展，但在臨床應用方面仍受到一定的限制，因此，在進行創新性研究的同時，需加大其在醫用領域的成果轉化投入，進一步推動仿生結構鈦合金的發展和應用。

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